I sin III symfoni (op. 52) lämnade Sibelius senromantiken bakom sig och närmade sig det neoklassicistiska tonspråket och uttrycket. När 1900-talets första tiotal närmade sig sitt slut, började emellertid allt mera modernistiska och expressionistiska betoningar dyka upp i hans stil. Trenden kulminerade i stråkkvartetten Voces intimæ (op. 56) och IV symfonin (op. 63), men redan sångerna Jubal och Teodora som tonsatts före dessa verk år 1908 (op. 35 nr 1 och 2) återspeglar samma utveckling. Sången Jubal som baserar sig på Ernst Josephsons dikt beskrivs ofta som rapsodisk, sannolikt på grund av den skenbart fria, recitationsaktiga växlingen mellan sångstämmans solopartier och Giusto-avsnitten. Till sin struktur är sången ändå mycket klar. Annorlunda förhåller det sig med den passionerade och exotiska Teodora (nr 2). Teodora skiljer sig från Sibelius övriga sångproduktion såväl till sin musikaliska stil som till sin tematik. Bertel Gripenbergs exotiska, dekadenta dikt inspirerade Sibelius exceptionellt kraftigt till ett elegant, erotiskt uttryck. Detta förmedlas av både sångstämman, som ställvis är nästan så gott som ren talsång (fyra år före Schönbergs Pierrot lunaire), och de dissonerande brutna ackord som väller fram i pianostämman. Teodora är den modernaste av Sibelius solosånger.

Månaderna april och maj 1909 tillbringade Sibelius i Berlin där han lade sista handen vid sin stråkkvartett Voces intimæ. Efter att detta verk blivit färdigt fortsatte han att uppfylla det kontrakt som han ingått med förlaget Robert Lienau genom att tonsätta sångsamlingen opus 57 till dikter av Ernst Josephson. Orden i samlingens åtta sånger skiljer sig från varandra rätt så mycket, och detsamma gäller för Sibelius sånger. Samlingen både börjar och slutar i överraskande, expressionistiska sånger: Älven och snigeln (nr 1) och Näcken (nr 8). Den folkviseaktiga En blomma stod vid vägen (nr 2) och Kvarnhjulet (nr 3) som består av två mycket olika delar (con moto och tranquillo) utstrålar en tragisk, inåtvänd stämning som kulminerar i samlingens femte nummer Jag är ett träd (nr 5). Detta föregås ändå av den ljusa Maj som följer den tyska liedtraditionen (nr 4). I sången Hertig Magnus (nr 6) återvänder Sibelius till ett från sångerna Under strandens granar och Forsfararens brudar bekanta motiv, kampen mellan vattenanden och människan. Dikten Vänskapens blomma (nr 7) inspirerade Sibelius till att skriva två mycket olika versioner: den litet enformiga version som förkastats av kompositören är till sin stil senromantisk, medan den som upptagits till samlingen är snarare neoklassisk och taktfast.

Efter att ha färdigställt opus 57 i Berlin skrev Sibelius i sin dagbok: "Måste komma hem. Här är det inte möjligt att arbeta längre. Stilförändring?" Sången Hymn to Thaïs, the Unforgettable (Arthur Borgström) som tonsatts redan hösten 1909 berättar om den stilbrytning som börjat. Den inåtvändhet och dysterhet som präglat opus 57 är borta; modaliteten presenterar sig i denna sång i impressionistisk ton. Sången kom tillbaka från glömskan i slutet av 1940-talet, när Sibelius tillägnade verket sopranen Aulikki Rautavaara.

Sin följande sångsamling op. 61 tonsatte Sibelius ett år efter det föregående opuset, i juni-juli 1910. Även dessa åtta sånger är experimentella, i likhet med det föregående opusets Josephson-sånger, men i stället för expressionistiska strävanden anknyter sångerna till det senromantiska och ställvis även impressionistiska tonlandskapet. Också denna samling är mycket heterogen. Sviten börjar med Långsamt som kvällsskyn (nr 1, K. A. Tavaststjerna), i vilken "kompositören har sugit Rachmaninovs patos och gett det sina strängare nordiska färger", såsom Erik Tawaststjerna har konstaterat. I det impressionistiska Vattenplasks (nr 2, Rydberg) pianodel imiterar Sibelius vågornas skvalp med enkla medel. När jag drömmer (nr 3, Tavaststjerna) slutar å sin sida med ett pianotremolo som imiterar näktergalen. Romeo som milt parodierar Romeos och Julias balkongscen (nr 4, Tavaststjerna) baserar sig på finstämd variation av en enda melodisk fras. Litet på samma sätt byggde Sibelius senare sången Hennes budskap. I sången Romans (nr 5, Tavaststjerna) lånar Sibelius den frygiska melodisk-harmoniska idén i Hymn to Thaïs. Uppenbarligen på grund av detta lån tillägnade Sibelius Artur Borgström sången. Motstridigheten mellan det lätta huvudtemat och mellanpartiets Tristan-toner i Dolce far niente (nr 6) verkar berätta om den ångest som hör ihop med sysslolöshetens tematik. Pianostämman i samlingens mest kända sångs Fåfäng önskan (nr 7, Runeberg) domineras av Chopinaktigt framforsande brutna ackord. Samlingen slutar med Vårtagen (nr 8, Bertel Gripenberg), en av Sibelius otaliga sånger med vårmotiv. Trots textens expressionistiska ytterligheter är sången till sin natur behaglig och glad, som Robert Keane har påpekat.

Efter att ha fått färdigt opuset 61 tonsatte Sibelius inte solosånger på ett par år. Sångerna i det följande sångopuset 72 kom till så småningom först under åren 1914-15, med undantag av Runebergsången Hundra vägar som förmodligen är från år 1907. Vid sidan om opuset 17 är denna den mest osammanhängande av Sibelius sångsamlingar: förutom att sångerna har kommit till under olika tider, finns där texter på till och med tre olika språk, svenska, tyska och finska. Sångerna skiljer sig även stilmässigt från varandra: stilen i Der Wanderer und der Bach som leder tankarna till Schuberts vandrarsånger (nr 5, Martin Greif) och i Runeberg-sången Hundra vägar (nr 6) påminner om Sibelius tidiga sånger, medan den passionerade och anslående Kyssen (nr 3, Viktor Rydberg) återvänder till de sångers landskap som kom till i sekelskiftet. Bara Kaiutar (nr 4) representerar den moderna Sibelius: Sibelius skolkamrat Karl Gustav (senare Kaarlo Kyösti) Larsons eller Larin-Kyöstis Kaiutar berättar i Kalevala-aktiga ordalag om ekots uppkomst. Sibelius sång påminner dock inte om hans Kalevalaromantiska verk, utan dess stil är närmast impressionistisk. Opusets två första sånger, Vi ses igen (Viktor Rydberg, nr 1) och Orions bälte (Zacharias Topelius, nr 2) försvann på tröskeln till första världskriget 1914, när verkens tyska förläggare Breitkopf & Härtel skickade sångernas originalmanuskript till England för att översättas.