III sinfoniassaan (op. 52) Sibelius jätti taakseen myöhäisromantiikan ja lähestyi nuorklassista sävelkieltä ja ilmaisua. Kuitenkin 1900-luvun ensimmäisen kymmenen lähestyessä loppuaan alkoi tyyliin ilmaantua yhä enemmän modernistisia ja ekspressionistisia sävyjä. Suuntaus huipentui jousikvartetossa Voces intimæ (op. 56) ja IV sinfoniassa (op. 63), mutta jo ennen näitä teoksia vuonna 1908 sävelletyt laulut Jubal ja Teodora (op. 35 nro 1 ja 2) heijastavat samaa kehityskulkua. Ernst Josephsonin runoon perustuvaa laulua Jubal kuvaillaan usein rapsodiseksi, arvatenkin sen lauluäänen soolo-osuuksien ja Giusto-jaksojen näennäisen vapaan, resitatiivinomaisen vuorottelun vuoksi. Rakenteeltaan laulu on kuitenkin hyvin selväpiirteinen. Toisin on intohimoisen ja eksoottisen Teodoran laita (nro 2). Teodora eroaakin Sibeliuksen muusta laulutuotannosta niin musiikillisen tyylinsä kuin tematiikkansakin puolesta. Bertel Gripenbergin eksoottinen, dekadentti runo innoitti Sibeliusta harvinaislaatuisen voimakkaasti aistikkaaseen, eroottiseen ilmaisuun. Tämä välittyy sekä lauluosuudesta, joka on paikoin lähellä miltei puhdasta puhelaulua (neljä vuotta ennen Schönbergin Pierrot lunairea), että piano-osuuden vyöryvistä dissonoivista murtosoinnuista. Teodora on Sibeliuksen yksinlauluista moderneimpia.

Huhti-toukokuun 1909 Sibelius vietti Berliinissä, jossa hän viimeisteli jousikvartettonsa Voces intimæ. Tuon työn valmistuttua hän jatkoi kustannusyhtiö Robert Lienaun kanssa tekemänsä sopimuksen täyttämistä säveltämällä laulukokoelman opus 57 Ernst Josephsonin runoihin. Kokoelman kahdeksan laulun tekstit eroavat toisistaan hyvin paljon, sama pätee Sibeliuksen lauluihin. Kokoelma sekä alkaa että päättyy arvaamattomiin ekspressionistisiin lauluihin Älven och snigeln (nro 1) ja Näcken (nro 8). Kansanlaulunomainen En blomma stod vid vägen (nro 2) ja kahteen hyvin erilaiseen osioon (con moto ja tranquillo) jakautuva Kvarnhjulet (nro 3) henkivät traagista, sisäänpäin kääntynyttä tunnelmaa, joka huipentuu kokoelman viidenteen numeroon Jag är ett träd (nro 5). Tätä edeltää kuitenkin saksalaista lied-perinnettä noudattava valoisa Maj (nro 4). Laulussa Hertig Magnus (nro 6) Sibelius palaa Under strandens granar -laulusta ja Koskenlaskijan morsiamista tuttuun aiheeseen, vedenhengen ja ihmisen kamppailuun. Runo Vänskapens blomma (nro 7) sai Sibeliuksen kirjoittamaan kaksi versiota, jotka eroavat toisistaan hyvin paljon: säveltäjän hylkäämä, hieman yksitoikkoinen versio on tyyliltään myöhäisromanttinen, kun taas kokoelmaan valittu on pikemminkin nuorklassinen ja ryhdikäs.

Saatuaan Berliinissä valmiiksi opuksen 57 Sibelius kirjoitti päiväkirjaansa: "On päästävä kotiin. Täällä ei enää voi työskennellä. Tyylin muutos?" Jo syksyllä 1909 sävelletty laulu Hymn to Thaïs, the Unforgettable (Arthur Borgström) kertoo alkaneesta tyylin muutoksesta. Opusta 57 leimannut sisäänpäinkääntyneisyys ja synkkyys ovat poissa; modaalisuus esittäytyy tässä laulussa impressionistisessa sävyssä. Laulu palasi unohduksista 1940-luvun loppupuolella, kun Sibelius omisti teoksen sopraano Aulikki Rautavaaralle.

Sibelius sävelsi seuraavan laulukokoelmansa op. 61 vuosi edellisen opuksen jälkeen, kesä-heinäkuussa 1910. Myös nämä kahdeksan laulua ovat kokeellisia, kuten edeltäneen opuksen Josephson-laulut, mutta ekspressionististen pyrkimysten sijaan laulut kytkeytyvät myöhäisromanttiseen ja paikoitellen myös impressionistiseen sävelmaisemaan. Kokoelma on jälleen hyvin heterogeeninen. Sarjan aloittaa Långsamt som kvällskyn (nro 1, K. A. Tavaststjerna), johon "säveltäjä on imenyt Rahmaninovin pateettisuutta ja antanut sille karumman pohjoisen värityksensä", kuten Erik Tawaststjerna on todennut. Impressionistisen Vattenplaskin (nro 2, Rydberg) piano-osuudessa Sibelius jäljittelee pienin elein laineiden liplatusta. När jag drömmer (nro 3, Tavaststjerna) taas päättyy satakieltä jäljittelevään pianon tremoloon. Romeon ja Julian parvekekohtausta lempeästi parodisoiva Romeo (nro 4, Tavaststjerna) perustuu yhden melodisen fraasin hienovaraiseen muunteluun. Hieman samaan tapaan Sibelius myöhemmin rakensi laulun Hennes budskap. Lauluun Romans (nro 5, Tavaststjerna) Sibelius lainaa Hymn to Thaïsin fryygistä melodis-harmonista ideaa. Ilmeisesti tämän lainan vuoksi Sibelius omisti laulun Artur Borgströmille. Dolce far nienten (nro 6) kepeän pääteeman ja väliosan Tristan-sävyjen välinen ristiriitaisuus tuntuu kertovan suloisen joutenolon tematiikkaan liittyvästä ahdistuksesta. Kokoelman tunnetuimman laulun Fåfäng önskan (nro 7, Runeberg) piano-osuutta hallitsevat chopinmaiset ryöppyävät murtosoinnut. Kokoelma päättyy yhteen Sibeliuksen lukuisista kevätaiheisista lauluista, Vårtagen (nro 8, Bertel Gripenberg). Tekstin ekspressionistisista äärimmäisyyksistä huolimatta laulu on luonteeltaan miellyttävä ja iloinen, kuten Robert Keane on huomauttanut.

Saatuaan valmiiksi opuksen 61 Sibelius ei muutamaan vuoteen säveltänyt yksinlauluja. Seuraavan lauluopuksen 72 laulut syntyivät vähitellen vasta vuosien 1914-15 kuluessa lukuun ottamatta Runeberg-laulua Hundra vägar, joka on oletettavasti vuodelta 1907. Tämä on opuksen 17 ohella Sibeliuksen laulukokoelmista hajanaisin: laulut ovat paitsi syntyneet eri aikoina ja tekstejä on peräti kolmella eri kielellä, ruotsiksi, saksaksi ja suomeksi. Laulut myös eroavat tyylillisesti toisistaan: Schubertin vaelluslauluja muistuttava Der Wanderer und der Bach (nro 5, Martin Greif) ja Runeberg-laulu Hundra vägar (nro 6) muistuttavat tyylillisesti Sibeliuksen varhaisia lauluja, kun taas intohimoinen ja vaikuttava Kyssen (nro 3, Viktor Rydberg) palaa vuosisadanvaihteen laulujen maisemaan. Vain Kaiutar (nro 4) edustaa ajanmukaista Sibeliusta: Sibeliuksen koulutoverin Karl Gustav (myöhemmin Kaarlo Kyösti) Larsonin eli Larin-Kyöstin Kaiutar kertoo kalevalaisin sanakääntein kaiun synnystä. Sibeliuksen laulu ei kuitenkaan muistuta hänen kalevalaisromanttisia teoksiaan, vaan se on tyyliltään lähinnä impressionistinen. Opuksen kaksi ensimmäistä laulua, Vi ses igen (Viktor Rydberg, nro 1) ja Orions bälte (Zacharias Topelius, nro 2) katosivat ensimmäisen maailmansodan kynnyksellä 1914, kun teosten saksalainen kustantaja Breitkopf & Härtel lähetti laulujen alkuperäiset käsikirjoitukset Englantiin käännösten tekemistä varten.